"Las dos partes deben reducir las tensiones y abstenerse de actos de escalada", declaró Stoltenberg en rueda de prensa tras una reunión en Belgrado con el presidente de Serbia, Aleksandar Vucic.
Stoltenberg dijo que el despliegue de más soldados serbios en la frontera con Kosovo, algo que Belgrado ha hecho varias veces en los últimos meses, no contribuye a calmar los ánimos.
La elevada tensión entre Serbia y su ex provincia se disparó después del asalto de paramilitares serbokosovares del 24 de septiembre en el que murió un policía kosovar y tres de los atacantes.
Un político serbokosovar próximo al Gobierno de Belgrado sigue en libertad pese a haber reconocido que organizó el ataque.
El político noruego exigió a Serbia que colabore para aclarar los hechos y llevar a los autores ante la justicia.
Stoltenberg reiteró que la OTAN, que encabeza la misión de pacificación KFOR en Kosovo, ha aumentado su presencia con otros 1.000 soldados desde septiembre, el mayor aumento en años.
También recordó que ya en mayo, 93 soldados de la OTAN resultaron heridos en las violentas protestas de los serbios de Kosovo.
Stoltenberg advirtió a los dos países que el diálogo auspiciado por la Unión Europea es la "única vía hacia una paz y la estabilidad duraderas" y pidió a Kosovo que conceda a la minoría serbia la autonomía acordada en 2013 y que nunca se ha aplicado.
Serbia no reconoce la independencia que su antigua provincia de Kosovo, poblada por una gran mayoría de albaneses, proclamó en 2008.
Por su parte, Vucic pidió a la KFOR protección para la población serbia en Kosovo y aseguró que son objeto de constantes discriminaciones por parte de Pristina.
"El 13 % de los serbios han abandonado Kosovo sólo en un año ante las amenazas y la violencia del régimen de Pristina", dijo.
Stoltenberg y Vucic también han tratado de la posibilidad de nuevas maniobras militares conjuntas.
Serbia firmó en 2015 un acuerdo de estrecha colaboración con la Alianza, pese a que no tiene intenciones de entrar en la organización.
Antes de Serbia, Stoltenberg ha estado esta semana en Bosnia-Herzegovina y a Kosovo, y hoy de desplaza a Macedonia del Norte, donde mañana se reunirá con los líderes de los países de la región miembros de la OTAN: Albania, Croacia, Eslovenia, Montenegro y Macedonia del Norte.